Som teologistudent og medlem av den kristne studentbevegelsen i Danmark tok Larsen del i oppgjøret som førte til stiftelsen av tidsskriftet Tidehverv. I 1932 ble han prest ved Esajas Kirke på Østerbro i København, hvor han ble værende til sin død.
Larsen var livet igjennom opptatt av Søren Kierkegaard. Avhandlingene hans ble etter hans død utgitt som Søren Kierkegaard læst af K. Olesen Larsen (1966) og At være menneske (1967).