I 1806 begynte han å gå inn for muligheten for meksikansk uavhengighet fra Spania. Allende begynte å støtte den meksikanske underjordiske uavhengighetsbevegelsen. Han ble til slutt invitert av ordføreren i Querétaro, Miguel Domínguez, og hans hustru Josefa Ortiz de Domínguez til å diskutere videre planer for uavhengighet i deres hjem. Det var under et av disse møtene at Allende for første gang møtte den meksikanske presten og opprøreren Miguel Hidalgo y Costilla og hans kaptein Juan Aldama i den revolusjonære hæren.
Han deltok på flere hemmelige møter som ble organisert av opprøreren Josefa Ortiz de Dominguez, der muligheten for et uavhengig Ny-Spania ble diskutert. Han kjempet sammen med Miguel Hidalgo i den første fasen av den meksikanske uavhengighetskrigen i 1810.
Allende ble tatt i et bakholdsangrep og satt i fangenskap av den spanske kolonimakten, og han ble tatt med til byen Chihuahua, der han ble tiltalt for oppvigleri og høyforræderi mot Spania. Han ble henrettet ved skyting den 26. juni 1811. Liket hans ble halshugget og hodet tatt med til Alhóndiga de Granaditas, der det ble vist frem for publikum til skrekk og advarsel.
I 1824 ble hans levninger gravlagt i krypten, som ble forbeholdt visekonger og presidenter i katedralen i Mexico by. Levningene hans ble i 1925 begravd under El Ángel de la Independencia.
^abSpansk biografisk leksikon, oppført som Ignacio José Allende y Unzaga, Spanish Biographical Dictionary ID 9669/ignacio-jose-allende-y-unzaga, besøkt 9. oktober 2017[Hentet fra Wikidata]
^abSocial Networks and Archival Context, SNAC Ark-ID w6wm94m7, besøkt 9. oktober 2017[Hentet fra Wikidata]
