Etter grunnleggende prestestudier ble Geraldo Majella Agnelo presteviet i juni 1957 av hjelpebiskop i São Paulo, Antônio Maria Alves de Siqueira. Han studerte så videre i Roma der han tok doktorgrad i liturgikk. Etter en kortere periode med vanlig menighetsarbeid ble han engasjert i forskjellige ledelses- og undervisningsverv: Han var direktør for det filosofiske seminar i Aparecida, professor og spiritual ved presteseminaret i Ipiranga, professor for liturgivitenskap og sakramentslære ved det teologiske institutt Pius XI og rektor ved Maria- Himmelopptagelses-presteseminaret.
Etter at pave Benedikt XVI trakk seg tilbake, deltok kardinal Agnelo på 2013-konklavet som valgte hans etterfølger, pave Frans.
Kardinal Agnelos helse ble klart dårligere etter at han fikk hjerneslag i desember 2022. Han døde i Londrina den 26. august 2023 i en alder av 89 år. Hans gravsted er i krypten til Sagrado Coração de Jesus-katedralen der.[4]