Kildeløs: Denne artikkelen mangler kildehenvisninger, og opplysningene i den kan dermed være vanskelige å verifisere. Kildeløst materiale kan bli fjernet.
Født i Jacksonville, Florida, bodde Bonds i Norfolk, Virginia, på 1950-tallet da han begynte å synge offentlig i kirken med gruppen The Turks. Han signerte hos produsent Frank Guidas lille Legrand Records-etikett, hvor Guida foreslo Andersons scenenavn, U.S Bonds, i håp om at det ville bli forvekslet med en offentlig medlding om salg av statsobligasjoner og derved oppnå mer. Hans første tre singler og første album, Dance 'Til Quarter to Three ble utgitt under navnet U.S Bonds, men mange antok at det var navnet på en gruppe. For å unngå forvirring ble etterfølgende utgivelser, inkludert hans neste album Twist Up Calypso, utgitt med navnet Gary (U.S.) Bonds. Parentesene ble droppet på 1970-tallet.
Bonds første hit var sangen «New Orleans», som ble fulgt av «Not Me», en flop for Bonds, men senere et treff for Orlons. I juni 1961 fikk Bonds sin eneste nummer én-hit med «Quarter to Three», som solgte til gull med over én million plater. Flere suksesser fulgte med «Faze VJ», «Dear Lady Twist», «School Is In» og «Twist, Twist Senora» tidlig på 1960-tallet.
«Quarter to Three» er opptatt blant The Rock and Roll Hall of Fames 500 sanger «som skapte Rock and Roll».
På begynnelsen av 1980-tallet opplevet Bonds en karriereoppsving med to album, Dedication og On the Line i samarbeide med Bruce Springsteen, Steven Van Zandt og E Street Band «This Little Girl» (hans comeback-hit i 1981, som nådde nummer 11 på Billboards opo-liste og nummer fem på listen over mainstream rock. Bonds har fortsatt å sporadisk å utgi album.
Mens Bonds er mest kjent for prestasjoner innen rhythm and blues og rock and roll, overskrider han ofte disse genrene; for eksempel ble sangen «She's All I Got», skrevet sammen med Jerry «Swamp Dogg» Williams, jr., nominert til Country Music Association's Song of the Year i 1972. Låten ble en hit for Johnny Paycheck.
Bonds utgav et albumet Back in 20 i 2004. Tittelen refererer til hans gjentatte sporadiske gjenoppblomstring av popularitet: Hans første suksesser kom på 1960-tallet, derefter igjen på 1980-tallet, og siden et betydelig album på begynnelsen av 2000-tallet, alle med tyve års avstand.
I 2009 lanserte han et nytt album, Let Them Talk, og turnerte Storbritannia som en spesiell gjest av Bill Wymans Rhythm Kings. Senest i 2010 bidro Bonds med vokal på duetten «Umbrella in My Drink» på Southside Johnnys album Pills and Ammo.
