Achim von Arnim tilhørte en prøyssisk adelsfamilie. Faren var prøyssisk gesandt og intendant for kong Frederik den atore. Moren døde i barselseng, og faren lor sin svigermor overta oppdragelsen av barna.
Achim von Arnim tilbrakte sin barndom og ungdom i Berlin og Zernikow utenfor byen, studerte fra 1798-1801 jus og naturvitenskaper i Halle og Göttingen, skrev tallrike viktige bidrag for naturvitenskapelige tidsskrifter.
Han utga fra 1806 til 1808 sammen med Clemens von Brentano folkesangsamlingen Des Knaben Wunderhorn i fire bind, samt i 1808 den viktige romantiske Zeitung for Einsiedler i Heidelberg.
Fra 1809 levde Arnim i Berlin, arbeidet blant annet ved Heinrich von KleistsBerliner Abendblätter og grunnla i 1811 en politisk forening kalt Deutsche Tischgesellschaft. Han deltok i krigen mot Napoleon I i 1813-1814. Fra oktober 1813 til februar 1814 var han også utgiver av dagsavisen Der Preußische Correspondent i Berlin.
Fra 1814 til sin død levet von Arnim hovedsakelig på sitt gods Wiepersdorf og deltok gjennom tallrike artikler og fortellinger i aviser, tidsskrifter og almanakker foruten egne publikasjoner i Berlins litterære liv.
Arnim etterlot en stor mengde dramaer, noveller, fortellinger, romaner, dikt og journalistiske arbeider. Han hører til de viktigste representanter for den tyske romantikk.