Voordat hij The Chieftains oprichtte speelde Moloney in verschillende groepen en met muzikanten als Seán Potts, Martin Fay, Peadar Mercier en Mick Tubridy. Met hen vormde hij in 1962 The Chieftains. Hij produceerde voor het label Claddagh tot 1975 ongeveer 45 albums. Na een aantal jaren uitsluitend traditionele muziek ging Moloney over op andere stijlen en speelde hij met andere gastmuzikanten, met wie hij veel succes oogstte.
Paddy Moloney en zijn vrouw Rita woonden jarenlang in Annamoe in County Wicklow, ongeveer 30 kilometer ten zuiden van Dublin.[3] Hij overleed op 12 oktober 2021 op 83-jarige leeftijd in een ziekenhuis in Dublin.[4] De president van Ierland, Michael D. Higgins, was de eerste die eer aan hem bewees.[5]