In 1610 werd hij abt van de Notre-Dame van Parijs en van 1616 tot 1651 was hij tevens commendatair abt van de Notre Dame-abdij la Chaume in Machecoul. In 1622 volgde Jean-François de Gondi zijn overleden broer Henri op als bisschop van Parijs. Op 22 oktober 1622 werd hij op bevel van koning Lodewijk XIII van Frankrijk door paus Gregorius XV tot aartsbisschop van Parijs verheven.
De Gondi stierf in maart 1654 in Parijs en werd bijgezet in de Notre-Dame van Parijs.
