In 1964 werd ze een echte vedette dankzij de vrouwelijke hoofdrol in de avonturenfilm L'Homme de Rio, waar ze Jean-Paul Belmondo als tegenspeler had. De film kende ongelooflijk veel succes en andere belangrijke rollen volgden. In de François Truffaut-film La Peau douce vertolkte ze de minnares van Jean Desailly en in de Polański-thrillerCul-de-sac werd ze samen met haar oudere echtgenoot Donald Pleasence bedreigd door twee gewonde misdadigers op de vlucht. Ze verscheen drie keer aan de zijde van Catherine Deneuve, onder meer in de muziekfilm Les Demoiselles de Rochefort (1967), haar voorlaatste en bekendste film.
Dorléac kwam op 25-jarige leeftijd om het leven toen ze in een gehuurde Renault 10 bij hoge snelheid en bij hevige regen de afslag naar de luchthaven van Nice miste. Ze verloor de controle over het stuur en sloeg meermalen over de kop. In Nice had ze het vliegtuig naar Londen willen nemen voor de vertoning van de Engelse versie van Les Demoiselles de Rochefort. Ze is begraven in Seine-Port.