Brassaï was de zoon van een professor in de Franse literatuur en verhuisde al op driejarige leeftijd met zijn ouders naar Parijs, waar zijn vader les ging geven aan de Sorbonne. Hij studeerde in schilderkunst in Boedapest en ging in 1920 naar Berlijn, waar hij de Universiteit van de Kunsten bezocht. In 1924 vestigde hij zich definitief in Parijs, waar hij zich aansloot bij de kunstenaarskringen in de wijk Montparnasse. Aanvankelijk ging hij werken als journalist. In die periode nam hij ook zijn pseudoniem Brassaï aan, hetgeen betekent: ‘van Brașov’.
Onder invloed van zijn vriend fotograaf André Kertész ontwikkelde Brassaï een fascinatie voor het fotograferen van het Parijse nachtleven. Dat bezorgde hem uiteindelijk grote faam. In de jaren dertig publiceerde hij diverse beroemd geworden fotoboeken, waarvan met name Paris de nuit de essentie van zijn werk weergeeft: oprechte en waarachtige beelden van het ware Parijs leven in al haar facetten, ook van de louche buurten. Zijn vriend Henry Miller noemde hem “het oog van Parijs”.
Brassaï was een veelzijdig kunstenaar en hield zich ook bezig met tekenen, schilderen en beeldhouwen. Ook maakte hij veel kunstzinnige, surrealistische foto’s die doen denken aan Man Ray. Hij was bevriend met vooraanstaande kunstenaars zoals Pablo Picasso, Henry Miller, Léon-Paul Fargue en Jacques Prévert. In 1964 publiceerde hij het boek Conversations avec Picasso en in 1975 Henry Miller – The Paris Years.