Het arrondissement Brussel werd opgericht in 1800, ten tijde van de Eerste Franse Republiek. Het was toen het eerste arrondissement van het Dijledepartement. Het bestond uit tien kantons:
Andere wijzigingen gebeurden bij de vastlegging van de taalgrens, eerder in 1963. Toen werden de toenmalige gemeenten Bever en Sint-Pieters-Kapelle (voordien arrondissement Zinnik, provincie Henegouwen) aangehecht en werden de gemeenten Bierk en Sint-Renelde aan het arrondissement Nijvel afgestaan. Verder werden enkele kleinere gebiedsdelen met het arrondissement Nijvel uitgewisseld.