最も著名な作品は、4巻からなるモテット集《音楽作品 Opus musicum》(1586年-1590年)であり、ゆくゆくは教会暦による通年の典礼上の要求を満たしてゆくことになる。1586年 出版の第1巻に収録された8声部のための《おお、大いなる神秘 O magnum mysterium》は、明らかにヴェネツィア楽派の分割合唱様式に影響され、コーリ・スペッツァーティ技法が使われている。
ガルスの半音階進行は旋法体系の崩壊に影を落としており、5声のモテット《驚くべき神秘よ Mirabile mysterium》は、ジェズアルド作曲と言っても通ずるほどである。ガルスはマドリガーレ様式の音画技法も受け入れたが、それでもなお、単純な《見よ、正しき者のいかに死せるとも Ecce quomodo moritur justus》のような楽曲を創作することもできた。このモテットは後にゲオルク・フリードリヒ・ヘンデルによって、葬送アンセム《シオンへの道は嘆き悲しむ The Ways of Zion Do Mourn》に転用された。カンツォネッタやヴィッラネッラの作曲様式を用いた3巻からなる《倫理的な音楽 Harmoniæ Morales》(1589年-1590年)のような作品も遺している。