Nel 1739, Lady Huntington entrò nella prima società metodista in Fetter Lane, a Londra. Qualche tempo dopo la morte del marito, nel 1746, si unì a John Wesley e George Whitefield. Whitefield divenne il suo cappellano personale, e, con il suo aiuto, fondò la " Countess of Huntingdon's Connexion ", un'ala calvinista all'interno del movimento metodista.
Fino alla sua morte, Lady Huntingdon esercitò un ruolo attivo, e anche autocratico, sulla sovrintendenza delle sue cappelle e cappellani.
Fino al 1779 Lady Huntingdon e i suoi cappellani erano membri della Chiesa d'Inghilterra, ma quell'anno il giudice concistoriale proibì suoi cappellani di predicare.
Morte
Morì il 17 giugno 1791, a Londra. Alla sua morte, le 64 cappelle e il collegio sono stati lasciati in eredità a quattro amministratori. Tra loro c'erano il dottor Ford, e Lady Ann che gli venne chiesto di occuparsi e di risiedere nella casa di Lady Huntingdon e di portare avanti tutta la corrispondenza necessaria, incarico che mantenne fino alla sua morte nel 1804.
Il fiduciario principale era il reverendo Thomas Haweis.