Dal 2006 al 2008 è stato il presidente dell'Istituto Lituano del Libero Mercato. Dal 9 dicembre 2008 al 13 dicembre 2012 è stato il Ministro della Giustizia del quindicesimo Governo diretto da Andrius Kubilius.
Nel marzo 2015 Šimašius è stato eletto sindaco di Vilnius.