La carriera internazionale di Mitch Larkin è iniziata con la partecipazione ai campionati mondiali di Shanghai 2011. L'anno seguente l'atleta australiano ha preso parte alle Olimpiadi di Londra 2012 piazzandosi all'ottavo posto nei 200 metri dorso. Ha conquistato le sue prime medaglie durante i Giochi del Commonwealth di Glasgow 2014, vincendo l'oro nei 200 m dorso e tre argenti nei 50 e 100 m dorso e nella staffetta 4x100 m misti.
Larkin ha partecipato ai mondiali in vasca corta di Doha 2014 vincendo l'oro nei 100 m dorso e il bronzo nei 200 m della stessa specialità. Ai mondiali di Kazan' 2015 si è laureato per la prima volta campione nei 100 e 200 m dorso, stabilendo tra l'altro il record oceaniano su entrambe le distanze.[1][2]
Il 27 novembre 2015, ai campionati australiani di Sydney, stabilisce il record del mondo dei 200 m dorso in vasca corta con il tempo di 1'45"63.
Nel 2019 ha rappresentato la squadra statunitense dei Cali Condors per la prima stagione dell'International Swimming League.
^(EN) Men's 100m Backstroke - Semifinals, su omegatiming.com, 3 agosto 2015. URL consultato il 7 agosto 2015 (archiviato dall'url originale il 3 agosto 2017).
^(EN) Men's 200m Backstroke - Final, su omegatiming.com, 7 agosto 2015. URL consultato il 7 agosto 2015 (archiviato dall'url originale il 3 agosto 2017).