Dopo lo scioglimento della Assemblea nazionale costituente, Buzot tornò ad Évreux, dove venne nominato presidente del tribunale criminale.
Nel 1792 venne eletto deputato alla Convenzione nazionale e si unì ai Girondini sotto l'influenza della sua amica Madame Roland, divenuta poi la sua amante. Buzot entrò in polemica con il principale avversario dei girondini, Jean-Paul Marat, e chiese l'istituzione della Guardia Nazionale per difendere la Convenzione contro i sanculotti. La sua proposta venne accettata ma non andò mai in vigore ed i parigini lo scelsero come bersaglio del loro odio.
Nel processo a re Luigi XVI, Buzot votò in favore della pena capitale, ma con l'appello al popolo e la posposizione dell'esecuzione (sursis). Ottenne la condanna a morte pronunciata contro i membri emigrati della casa di Borbone, che non avrebbero dovuto tornare in Francia, e contro chiunque avesse chiesto il ristabilimento della monarchia. Allo stesso tempo, si oppose a Georges Danton e ai Montagnardi e respinse la creazione di un Comitato di salute pubblica e dei Tribunali rivoluzionari (ma si astenne quando la questione del processo a Marat venne portata dai Girondini).
Proscritto con i Girondini, il 2 giugno 1793, fuggì rifugiandosi nel dipartimento del Calvados in Normandia, dove contribuì all'organizzazione di un'insurrezione girondina contra la Convenzione, che venne stroncata poco dopo.
La Convenzione lo processò, e decretò che «la casa occupata da Buzot dovrà essere demolita, e mai più ricostruita su questo terreno, dove dovrà essere innalzata una colonna su cui dovrà essere scritto: "Qui era l'asilo di Buzot, furfante che, nella veste di rappresentante del popolo, cospirava per il rovesciamento della Repubblica francese"».
Egli fuggì assieme a Jérôme Pétion de Villeneuve a Saint-Émilion, vicino a Bordeaux, e vi rimase nascosto. Entrambi si suicidarono il 24 giugno con un colpo di pistola nella foresta che circondava la località. Due giorni dopo i loro corpi vennero rinvenuti, mezzo sbranati dai lupi, da sanculotti di Castillon che stavano facendo una battuta generale dalla parte di Saint-Magne.
