Nato in Corea del Sud, Larkin è stato adottato all'età di quattro mesi da Elaine (nata Goulet, terapista occupazionale) e Peter Larkin (vice presidente di un'azienda di traslochi). È cresciuto, quindi, ad Hebron, nel Connecticut.
Dopo essersi diplomato alla RHAM High School e poi all'Accademia di Belle Arti Greater Hartford nel 2005, Larkin ha frequentato la Fordham University al campus del Lincoln Center di New York City. Durante il semestre autunnale del suo ultimo anno, ha lasciato l'università per dedicarsi al teatro, essendo stato scelto come protagonista della produzione della Compagnia Teatrale Steppenwolf Kafka sulla spiaggia, messa in scena a Chicago, Illinois. Prima di ottenere finalmente il bachelor of arts nel 2009, ha recitato in diverse produzioni teatrali Off-Broadway.
Carriera
Larkin ha fatto il suo debutto nel lungometraggio della Hallmark Hall of FameThe Flamingo Rising, interpretando uno dei ruoli principali. Inoltre, è apparso in diverse produzioni televisive quali Diario di una nerd superstar, 90210, Una vita da vivere e l'episodio pilota di CWCooper and Stone. I suoi crediti cinematografici includono le pellicole Strangers With Candy e The Big Bad Swim.
Ha anche interpretato il ruolo di "Monty Green" nella serie televisiva The 100.