Pada tahun 1901, Buel menjadi profesor di Universitas Georgetown. Dia menjadi pemimpin universitas pada tahun 1905, setelah ia diangkat menjadi presiden universitas secara tiba-tiba. Dalam perannya sebagai presiden universitas, ia mempromosikan olahraga intramural, melaksanakan pembangunan Gymnasium Ryan, dan mereformasi kurikulum dan tata kelola universitas.
