בשנת 2011, סמית' שיחק בכמה הפקות תיאטרון בנין יורק. הוא שיחק בתפקיד ראשי במחזמר פנטסטיקס גם בתיאטרון Barrington Stage Company במסצ'וסטס ובתיאטרון הרפרטוארי של סנט לואיס. הוא שיחק גם במחזה Edith Can Shoot Things and Hit Them .[5][6]
סמית' ערך את הופעת הבכורה שלו בברודוויי במחזה ארוחת בוקר בטיפאני ב-2013. באותה עונת תיאטרון, הוא גם כיכב באוף-ברודווייCock במחזה קרב תרנגולים מאת מייק ברטלט והלוויתן מאת סמואל ד. האנטר, שהוצג בבכורה עולמית במרכז דנוור לאמנויות הבמה עם בכורה בניו יורק ב- Playwrights Horizons . [7]
סרטו העלילתי הראשון היה Camp X-Ray, שהוקרן בבכורה בפסטיבל סאנדנס 2014 בינואר. הוא הופיע בסרט אימה קצר, מזון לכלבים, בכיכובה של אמנדה סייפריד שהוצג בבכורה ב-2014. באותה שנה הופיע במיני-סדרה אוליב קיטרידג' ושנה לאחר מכן הופיע בסרט קרול .[8]
בשנת 2014 החל לשחק בסדרת הטלוויזיה גות'האם בתור איש החידות, אדוארד ניגמה, מומחה לזיהוי פלילי במשטרת גות'אם סיטי אשר נוהג להציג את המידע כחידות ובעל פיצול אישיות, ולבסוף מתגלה כפסיכופת[9] בשנת 2018, הוא כיכב בתפקידו הראשי הראשון בדרמה הלהט "בית העצמאית, 1985 .
בשנת 2020 החל לשחק בתפקיד ראשי בסדרת הטלוויזיה אוטופיה.