לאחר מכן יצא למסע בצפון אפריקה, וביקר בלוב, אלג'יריה, תוניסיה, ומרוקו. כשחזר ממסעו פרסם את ספרו "מסעי ישראל" שזכה לתהודה רבה. הספר נדפס לראשונה בצרפתית (פריס 1856), לאחר מכן בגרמנית (הנובר 1858) ותורגם לעברית, בידי דוד גורדון (ליק, 1859). הוא גם תורגם ללאדינו, בידי ר' יהודה נחמה מסלוניקי (סלוניקי 1863).
בזכות נסיעות אלה שערך נודע באירופה מצב היהודים הנורא במרוקו. הוא עורר את העמים הנאורים לסייע להם ופנה לסולטאן מטורקיה וביקש לעזור ליהודים היושבים בכורדיסטן. כמו כן פנה לנפוליון השלישי ומלכי בריטניה לעזרת היהודים בפרס.
בשנת 1859 יצא לצפון אמריקה, בה שהה כשלוש שנים, וכשחזר לאירופה פרסם את רשמיו בספרו "שלוש שנים באמריקה". על מסעו זה זכה בנימין לעיטורי כבוד ממלכי שוודיה והנובר.
בשנת 1864 החל בהכנות למסע נוסף למזרח, אך נפטר בפתאומיות, בעוני וחוסר כל, ונקבר בלונדון.
זכרונותיו של בנימין פותחים צוהר חשוב להכרת חיי הקהילות היהודיות בזמנו.
תרגום ספרו לעברית
ספר מסעי ישראל: בו יסופר מאחינו בני ישראל בארצות אסיה ואפריקה, מצבם המדיני והמוסרי, מדותיהם דעותיהם ומנהגיהם / ככל אשר ראה כהר"ר ישראל בן יוסף בנימין, ועתה נעתק לשפת עברית מאת דוד גארדאן, ליק: דפוס צ"ה פעטצאלל, תרי"ט-1859. הספר באתר HebrewBooks.
