ב-29 בדצמבר2009 זומן דוס סאנטוס שוב לסגל הקבוצה הבוגרת וכבר ארבעה ימים לאחר מכן ערך את הופעת הבכורה שלו בליגת העל הספרדית, כאשר פתח בהרכב במשחק נגד ויאריאל וסייע לקבוצתו לסיים בתיקו 1-1. עד סיום העונה ערך שתי הופעות נוספות בליגה הספרדית הראשונה וסייע לקבוצת המילואים לסיים במקום השני בליגה השלישית ולהעפיל לליגת המשנה.
על אף אזרחותו הספרדית, העדיף דוס סאנטוס לייצג את מולדתו וב-30 בספטמבר2009, ערך את הופעת הבכורה שלו בנבחרת מקסיקו הלאומית, במשחק ידידות נגד קולומביה, בו הפסידה מקסיקו 2-1.[6] במרץ2010 ערך שתי הופעות נוספות עבור הנבחרת, במשחקים נגד ניו זילנד וקוריאה הדרומית. עם סיום עונת 2009/2010 נכלל בסגל המורחב של מקסיקו למונדיאל 2010, אולם לאחר שהפגין יכולת חלשה במשחקי ההכנה, לא נכלל בסגל הסופי לטורניר, דבר שעל פי דברי אביו של דוס סאנטוס, פגע קשות באחיו, ג'ובאני שהתלבט אם לפרוש מהמונדיאל, אך לבסוף השתכנע לקחת חלק בטורניר.[7]
ביוני 2011, דוס סנטוס ושבעה מחבריו לנבחרת מקסיקו נתפסו חוגגים עם נערות ליווי במלון בקיטו בזמן מחנה אימונים של הנבחרת. התאחדות הכדורגל המקסיקנית הענישה אותם בהרחקה ממשחקי הנבחרת לשישה חודשים ובקנס על סך 4,100 דולר[8].
בספטמבר 2017 דווח כי ארוסתו עזבה אותו לאחר שסיפר לה שהוא ביסקסואל ושניהל רומן במשך כ-7 חודשים עם מתיו מוסקיו, כדורגלן ארגנטינאי.[9] דוס סנטוס ומוסקיו הסבירו כי מדובר בטענות כוזבות[10].
