Jolliffe est élu député de Petersfield en 1768, siège contrôlé par son père, qui est décédé en 1771, le laissant patron en exercice. Il l'occupe jusqu'en 1802. Il est Lord du commerce de 1772 à 1779 et Lord de l'amirauté en 1783 [1].
Il achète le bail de sa résidence de King Street en 1772 pour ce qu'il qualifie de « très bon marché », mais Edward Gibbon décrit l'endroit comme « excellent ». Après sa mort, son fils Hylton vend à Henry Francis Greville, qui l'ouvre sous le nom d'Argyll Rooms [2].
Famille
Il épouse Eleanor Hylton, fille et héritière de Richard Hylton, 5ebaronnet, et Anne, sœur et cohéritière de John Hylton, de jure 18e baron Hylton. Jolliffe est décédé en février 1802, à l'âge de 56 ans, après être tombé par une trappe dans une cave de sa maison[1]. Sa femme décède la même année. Leur petit-fils William George Hylton Jolliffe devient un homme politique conservateur et est créé baron Hylton en 1866.