Il expose à la Society of Artists, à Londres, à partir de 1762 ; et en devient le président en 1778. Il se rend en Inde en 1788 et obtient plusieurs commissions dans ce pays. Il s'installe à Londres en 1797, plus tard dans Fitzroy Street, et y meurt en 1811[1].
C'est un homme aux mœurs simples et membre de la Société des Sandemaniens. Smart épouse Edith Vere et n'aurait eu qu'un seul fils, mort à Madras en 1809.
Smart peint principalement des miniatures à l'aquarelle sur ivoire, et signe et date souvent son travail. Un certain nombre de ses dessins et croquis préparatoires subsistent.
Son travail est tout à fait différent de celui de Cosway, calme et gris dans sa coloration, avec des teintes de chair élaborées avec beaucoup de subtilité. Il possède une grande connaissance de l'anatomie humaine, et ses portraits sont dessinés avec une plus grande précision anatomique que ceux de n'importe quel peintre miniature de son temps.
La plus importante collection d'œuvres de Smart est donnée par John W. et Martha Jane Phillips Starr au Musée d'art Nelson-Atkins. La collection Starr comprend une miniature signée et datée pour chaque année de la carrière de Smart, de 1760 à 1811, permettant aux chercheurs de voir la progression complète du style et de la technique de Smart ainsi que l'évolution des modes de l'époque.
Beaucoup de ses dessins au crayon existent encore, en possession des descendants d'un grand ami de sa sœur unique. Plusieurs de ses miniatures se trouvent en Australie et appartiennent à une branche cadette de la famille.
↑(en) Joy Ruskin Hanes, « Shady Ladies: Female Silhouette Artists of the 18th Century », New England Antiques Journal, Palmer, Massachusetts, (lire en ligne [archive du ], consulté le )
