Son père ayant été déchu de ses droits, sa dignité d'électeur attribuée à son cousin Maximilien Ier de Bavière et ses terres confisquées par l'empereur en 1620, il grandit avec sa famille en exil dans les Provinces-Unies.
Charles-Louis devint héritier du trône à la mort de son frère aîné, Henri-Frédéric, en 1629.
Le , après le traité de Westphalie, il rentre en possession du Bas-Palatinat, qu'avait perdu son père, et obtient, en dédommagement du reste de ses États héréditaires, l'investiture d'un huitième électorat, qui est créé en sa faveur, ainsi que la charge d'architrésorier de l'Empire. Cependant, si ses ancêtres avaient rang de premier électeur de l'Empire, il n'en est plus que le dernier. En 1649, il épouse Charlotte de Hesse-Cassel, fille d'Amélie-Élisabeth de Hanau-Münzenberg dont il a trois enfants :
Charlotte de Hesse-Cassel refusant de satisfaire son grand appétit sexuel[1], il la répudie puis divorce unilatéralement en 1654 pour épouser morganatiquement sa demoiselle d'honneur (devenue sa favorite) Louise de Degenfeld qui lui donnera treize enfants non dynastes (il leur conféra le titre de noblesse désuet de Raugraves(en)) dont 6 seulement arrivent à l'âge adulte et dont la plupart mourront célibataires. Ouvertement bigame, il vit alors avec ses deux épouses dans le château de Heidelberg.
Bien qu'il marie brillamment et intelligemment ses enfants, il ne peut empêcher le Palatinat de devenir (comme les états voisins tels la Lorraine ou l'archevêché de Trèves) le champ de bataille de l'Europe.
L'année suivante, pour priver de subsistance les Impériaux et leur couper ainsi la route de l'Alsace, Turenne ordonne le premier ravage du Palatinat, qui voit nombre de sanglantes exactions et l'incendie de trente-deux bourgs. L'électeur reproche à Turenne ses atrocités, et « d’avoir fait consumer jusques aux églises même de votre religion[2] ». Il lui fait en même temps porter un cartel, un défi en combat singulier. Il meurt en 1680. Face à de si puissants adversaires, il répétait souvent : « Je prends patience en enrageant. »
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