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Cofondateur, avec Patrice Lumumba, du Mouvement national congolais (MNC), il milite avec lui pour l’indépendance du Congo. Des dissensions aboutissent à la scission du MNC en deux branches, connues sous les noms de MNC-Lumumba et MNC-Kalonji. En , Albert Kalonji a été élu empereur des Lubas et chef d’État du Sud-Kasaï par les ministres et le peuple kasaian. Albert Kalonji a été couronné par l'église et la tribu luba le . Cette indépendance de fait durera jusqu’au mois de septembre 1962.
Il est diplômé assistant agronome en 1948.
En 1951, il est engagé à la colonie en qualité d'assistant agricole. Il devient expert-comptable auprès du tribunal de Luluabourg.
En 1959, il ouvre au Kasaï un cabinet fiscal. Il devient membre du Conseil de législation. Condamné en pour « incitation à la haine raciale » (conflit Lulua - Baluba), il est envoyé en relégation à Kole, pour être ensuite libéré.
Toujours cette année, il est élu président du MNC-Kalonji.
Il participe, en 1960, à la Table ronde belgo-congolaise. Élu député national en juin, il est pressenti comme ministre avant d'être écarté par Patrice Lumumba. En août, il devient président de l'État autonome du Sud-Kasaï.
Proclamé « roi du Sud-Kasaï » (sous le nom d'Albert Ier) en 1961, il dissout le gouvernement et opte pour le titre de mulopwe = empereur du « Royaume fédéré du Sud-Kasaï ».
En , Albert Kalonji est renversé lors d'un coup d'État militaire (instigué par son premier ministre, Joseph Ngalula). Il s'exile alors 18 mois en Espagne.
Il est ministre de 1964 à 1965 sous Moïse Tshombe. Il quitte le gouvernement peu avant le coup d'État de Mobutu.