Bueno aloitti tenniksen pelaamisen hyvin varhaisella iällä ja voitti ensimmäisen turnauksensa 12-vuotiaana. vaikka ei ollut siihen mennessä saanut minkäänlaista muodollista koulutusta. Hän oli vasta 14 vuoden ikäinen voittaessaan maansa naisten kaksinpelimestaruuden. Kansainvälisellä kiertueella Bueno aloitti 1958, jolloin hän voitti Rooman turnauksen sekä ensimmäisen Grand Slam -tittelinsä Wimbledonin nelinpelissä Althea Gibsonin kanssa.
Seuraavana vuonna Bueno saavutti ensimmäisen kaksinpelimestaruutensa Wimbledonissa kukistamalla Darlene Hardin loppuottelussa lukemin 6–4, 6–3. Hän voitti kaksinpelin myös Yhdysvaltain avoimissa ja oli vuoden 1959 ranking-ykkönen. Lisäksi Associated Press nimesi hänet vuoden naisurheilijaksi. Bueno oli ensimmäinen ei-yhdysvaltalainen nainen, joka kykeni voittamaan sekä Wimbledonin että Yhdysvaltain avoimet saman kalenterivuoden aikana. Kotimaahansa Brasiliaan palattuaan hän sai kansallissankarin vastaanoton: maan presidentti huomioi hänet, ja São Paulon kaduilla järjestettiin serpentiiniparaati hänen kunniakseen.
Bueno voitti kaksinpelimestaruuden Wimbledonissa kaikkiaan kolme kertaa ja Yhdysvaltain avoimissa neljästi. Australian ja Ranskan avoimissa hän ylsi kummassakin loppuotteluun, mutta hävisi molemmilla kerroilla Margaret Smith Courtille. Bueno pääsi vähintään puolivälieriin 26 ensimmäisessä Grand Slam -kaksinpeliturnauksessaan. Tämä putki katkesi Wimbledonissa 1967, sillä hän hävisi tuolloin neljännellä kierroksella käsivamman takia.
Nelinpelaajana Bueno voitti 12 Grand Slam -turnausta kuuden eri pelikumppanin kanssa. Hänestä tuli vuonna 1960 ensimmäinen nainen, joka on voittanut nelinpelin kaikissa neljässä Grand Slam -turnauksessa saman kalenterivuoden aikana. Näissä mestaruuksissa hänen partnereinaan olivat Christine Truman Australian avoimissa ja Darlene Hard Ranskan avoimissa, Wimbledonissa sekä Yhdysvaltain avoimissa.
