Harald Hjärnen vanhemmat olivat postimestari Harald Hjärne ja Margareta Richer. Hän oli naimisissa Eva Maria Rezeliuksen kanssa. Heidän lapsensa oli professori Erland Hjärne.
Hjärne aloitti vuonna 1865 opiskelut Uppsalan yliopistossa, josta hän valmistui filosofian kandidaattiksi 1871. Vuonna 1872 hänestä tuli filosofian tohtori ja samana vuonna historian dosentti. Seuraavan kymmenen vuoden ajan Hjärne matkusteli ulkomailla, kuten Tanskassa, Venäjällä, Saksassa, Itävallassa ja Italiassa. Syyskuusta 1882 tammikuuhun 1885 Hjärne oli historian ylimääräinen professori Uppsalan yliopistossa, ja vuonna 1889 hänet valittiin Hammarstrandin seuraajaksi historian professoriksi. Hän laati Ruotsin historialliset seminaarit.
Hjärne oli jäsen monessa järjestössä, näistä esimerkkeinä Vitterhets-, historie- och antikvitetsakademien, Kungliga Vetenskaps- och Vitterhetssamhället i Göteborg ja Vetenskapsakademien. Hän oli myös monen ulkomaalaisen akatemian jäsen. Vuonna 1903 hän seurasi Carl Snoilskya jäsenenä Ruotsin akatemiassa.
Poliittisessa keskustelussa Hjärne piti merkittäviä puheita ja kirjoitti paljon poliittisista aiheista, kuten äänioikeudesta, puolustusasiasta ja unionikysymyksestä Ruotsin ja Norjan välillä. Hän oli toisen kamarin jäsen vuosina 1902–1908. Ruotsin nationalismikeskustelussa Hjärne edusti tukholmalaisperäistä, anglofiiliä liberaalia nationalismia, eikä Rudolf Kjellénin tapaista göteborgilaistagermaanilaistakonservatiivia nationalismia.
Harald Hjärne on haudattu Uppsalan vanhalle hautausmaalle.
Teokset
Semiterna ("Illustrerad världshistoria", E. Wallis, 1875)
Statsreglering och konungamakt ("Svensk tidskrift", 1874)
