Hänen isänsä oli eläintieteilijä, farmakologi ja kasvitieteilijä Samuel Frederick Gray (1766–1828). Myös hänen veljensä John Edward Gray (1800–1875) oli eläintieteilijä.
George Gray aloitti assistenttina British Museumissa 1831. Hänen ensi työnsä oli hyönteisten luettelointi ja 1833 hän julkaisi teoksen Entomology of Australia. Hän vaikutti omalla osallaan Georges Cuvierin Animal Kingdom teoksen julkaisemiseen englanniksi. Gray kuvaili tieteelle lukuisia päiväperhoslajeja (Lepidoptera). Hän johti British Museuminlintutieteellistä osastoa 41 vuotta. 1866 hänet kutsuttiin Royal Societyn jäseneksi.
Gray kuvaili ja nimesi tieteelle useita lintulajeja, muun muassa jääkuikan. Hänen nimensä annettiin jättiläissirkkalinnulle (Locustella fasciolata), Gray's Grasshopper Warbler.
Teoksia
1833 Entomology of Australia, London.
1840 List of the genera of birds, London.
1842 Nomenclator Zoologicus, muut tekijät olivat Louis Jean Rudolphe Agassiz ja C.L.Bonaparte.
1844–49 Genera of Birds, kuvittaneet David William Mitchell ja Joseph Wolf.
1846 Descriptions and Figures of some new Lepidopterous Insects chiefly from Nepal. London, Longman, Brown, Green, and Longmans.
1869-72: Handlist of the genera and species of birds, London.
1871 A fasciculus of the Birds of China. London, Taylor and Francis.