Isänsä ansiosta Boorman pääsi jo nuorena mukaan elokuvateollisuuteen, ja hän esiintyi ensimmäisen kerran vuonna 1972 elokuvassa Syvä joki ja seuraavan kerran nuorena Mordredina elokuvassa Excalibur – sankarin miekka vuonna 1981. Tämän jälkeen hän on esiintynyt muun muassa vuoden 1997 Käärmeen suudelmassa, jonka kuvauksissa tapasi nykyisen parhaanlähde? ystävänsä, Ewan McGregorin. Ewan ja Charley päättivät tehdä moottoripyöräretken maailman ympäri ja siitä tehtiin dokumenttisarja Tien päällä Ewan McGregor (Long Way Round). Jatko-osa nimeltä Long Way Down valmistui 2007, ja siinä he ajavat John o' GroatsistaKapkaupunkiin.[1] Charley otti osaa myös Dakar-ralliin vuonna 2005 ja teki tästä dokumenttisarjan Race To Dakar. Vuonna 2008 hän puolestaan oli luomassa Ireland To Sydney By Any Means -sarjaa, jossa hän reissasi Irlannista Australiaan mitä erilaisimmilla kulkuvälineillä.
