29. mail 2007 sai ta Nigeeria asepresidendiks. 9. veebruaril2010 nimetas senat ta haigestunud Umaru Yar'Adua asemele presidendi kohusetäitjaks. 17. märtsil 2010 saatis ta laiali Umaru Yar'Adua ametisse nimetatud valitsuse. Pärast Umaru Yar'Adua surma sai temast president.
2010. aasta maailmameistrivõistlustel jalgpallis jäi Nigeeria jalgpallikoondis alagrupis viimaseks. Kuigi ta ei olnud MM-i kõige viletsama tulemusega meeskond (ta sai ühe viigi ja kaks üheväravalist kaotust ning lõi mitu väravat), keelustas Jonathan kõik Nigeeria jalgpallikoondise rahvusvahelised mängud. Rahvusvaheline Jalgpalliföderatsioon FIFA mõistis presidendi otsuse hukka ja ähvardas Nigeeria FIFA liikmeskonnast välja heita. Seejärel tühistas Jonathan oma keelu.