Su madre le dispensó poco afecto. A la muerte de su padre en 1785, el niño pasó a ser educado por unos monjes de Toledo. Su tío el rey Carlos III había dispuesto destinarle a la carrera eclesiástica, y que sus hermanas entrarían religiosas, pues deseaba evitar a toda costa que estos sobrinos tuviesen descendencia que pudiese disputar el trono a sus hijos, nacidos fuera de España. Esta imposición, empero, no contrariaba los deseos del joven, que a diferencia de su padre se sentía llamado al sacerdocio.
Luis María de Borbón con las vestiduras de cardenal, en una obra de Goya (alrededor de 1800), conservada en el Museo del Prado de Madrid.
Cuando en 1808 las tropas de Napoleón invaden España, Luis es el único miembro de la familia real que permaneció en la nación. Huyó a Andalucía y participó en las Cortes de Cádiz, también firmó el decreto que suprimía el tribunal de la Inquisición española.
A la retirada de los franceses en 1813, Luis María preside el consejo de regencia que gobernará el país hasta la llegada de su sobrino segundo Fernando VII y la jura de la Constitución de 1812. Goya pide ayuda al regente para «perpetuar, por medio del pincel, las más notables y heroicas hazañas... contra el tirano de Europa». Así nacen La carga de los mamelucos y El tres de mayo de 1808 en Madrid, que adornaron la puerta de Alcalá a la llegada de Fernando VII el 13 de mayo de 1814.
La mañana del 13 de mayo llega Fernando a Madrid. Entra por la puerta de Atocha y se detiene en la de Alcalá, de los arcos cubiertos de rosas penden dos grandes cuadros de Goya, encargados por el regente Luis María: El 2 de mayo en Madrid y Los fusilamientos en la montaña del Príncipe Pio, el 3 de mayo de 1808. Se detiene el monarca a admirar las pinturas por un momento, luego continua el paseo triunfante, en su tétrica carroza negra.
El golpe de Estado que dio el rey a fin de restaurar el absolutismo propició la detención de los componentes de la regencia, excepto Luis que fue obligado a renunciar al arzobispado de Sevilla.
En 1820, Rafael del Riego lanza un pronunciamiento que obliga al rey a jurar la constitución y a aceptar un gobierno moderado. Durante este período, conocido como Trienio Liberal, Luis María formó parte de la primera línea de gobierno.
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