En junio de 2001 firmó con Crescent Moon Records, sello discográfico copropietario de Emilio Estefan y Sony Music.[6] Su álbum debut de estudio homónimo fue Jimena (2003), que incluía 10 canciones, escribió. La única ignorancia de Maldita fue lanzada en tres versiones, norteña, balada ranchera y cumbia. Ha trabajado y entrenado con Eugenia Sutti, Patricia Reyes Spíndola, Luis Felipe Tovar, Salvador Sánchez y Natalia Travena.[7]
En 2003, firmó un contrato adicional con Univision Music. Su segundo álbum, En soledad (2005), también fue producido por Emilio Estefan.[8] Ha sido nominada para varios premios, incluyendo Premios Lo Nuestro en 2004 para Artista Revelación y en 2006 para Cantante del Año, compartiendo la nominación junto a Paulina Rubio, Laura Pausini y Julieta Venegas.
El 22 de agosto de 2006, lanzó Volar sin alas, también producida para Emilio Estefan, esta vez su sigle "Que Onda Guey", Ft. Akwid, fue escrita por Yan Weynn [William Ramos Jr].
Ha actuado en numerosos lugares: el Madison Square Garden, el Miami Sand y el Staples Center en Los Ángeles. Fue invitada especial en 2004, después de haber sido invitada por el presidente George W. Bush para actuar en la White House.
Tiempo después en 2011, 2012 y hasta 2018 fue parte del programa de concursos Pequeños gigantes en México como presentadora de backstage en la temporada 1, 2 y 3 al lado de Galilea Montijo.[9][10][11][12][13]
Posteriormente, dos años después en 2014 participó en la 4.ª edición del reality show musical de Televisa "La Voz... México" en donde audicionó con el tema "Frente a Frente",[15] dicho a esto sólo Laura Pausini la escogió en su equipo, finalmente resultó ser eliminada en la etapa de "Las Batallas" por parte de su compañera Melissa Galindo.[16]
En 2017 Jimena Gállego crea la plataforma Mothersfront junto de la mano de Alexia Camil, sobre una serie de conferencias con madres famosas que hablan sobre sus experiencias.[18]
Es hasta el año 2021 que Jimena Gállego es invitada a formar parte como coconductora del reality show de Telemundo "La casa de los famosos" junto a Héctor Sandarti, siendo todo un éxito total en pantalla.[19]