Li estis la plej malgranda de la du filoj de la geedzoj Carlos O'Donnell y Anethan kaj Josefa Joris de Casavilla. Lia familio estis de irlanda deveno, kaj descendis el Calvagh O'Donnell, estro de la klano O'Donnell kaj chieftain de Tyrconnell meze de la 16a jarcento. Naskiĝis el familio de granda militista tradicio: lia patro estis ĉefgeneralo de Kanarioj; lia onklo estis Enrique José O'Donnell, grafo de La Bisbal. Li plusekvis tiun tradicion per eniro en infanterio kiel lieŭtenanto.
Ĉar li estis modera liberalo, devis elmigri al Francio, post la progresista revolucio de septembro de 1840 kiu provokis la rezignon de Maria Kristina Burbono (patrino de Isabel la 2-a) al la regenteco.
En 1841 li partoprenis en la modera insurekcio fare de la generalo Diego de León, kontraŭ la regenteco de la generalo Espartero. En tiu, O'Donnell estis ricevinta la mendon kuraĝigi la militistan insurekcion de Pamplono, sed, kiam malsukcesis en Madrido la atako al la Reĝa Palaco, fare de León la 7-a de oktobro, li devis denove rifuĝiĝi en Francio.
Ekde 1853, li ekinteresiĝis al la politiko aktive kaj en junio de 1854, estre de infanteria bataliono kun la generalo Domingo Dulce y Garay, puĉis kontraŭ la registaro; tiu sendis la generalon Anselmo Blaser kontraŭ li. La trafo okazis en Vicálvaro kaj post nur ŝajna lukto (konata kiel la Vicalvarada), ambaŭ militistoj retiriĝis, ĝis kiam la 7-a de julio oni publikigis la Manifeston de Manzanares, fare de Antonio Cánovas, kiu allogis al sia flanko grandan parton de la armeo. Post la revolucia venko, Espartero estis nomumita ĉefministro kaj O'Donnell iĝis Militminiistro.
Puĉo kaj Prezidentecoj
En la nova parlamento li formis novan politikan grupon konata kiel Unión Liberal. Partio per kiu li klopodis unuigi moderulojn kaj progresistojn.
Puĉo, progresisma jarduo kaj prezidenteco de 1856 al 1857
La progresisma jarduo startis per la revolucio de 1854 en Hispanio kaj la puĉo fare de la generalo O'Donnell - kiu danke al apogo de Francio kaj Granda Britio, kaj ekde la britia ambasadejo en Madrido, faris en julio de 1856)- kiu metis Baldomero Espartero (de la Progresista Partio) kiel ĉefministro kaj kies registaro finos donante la ĉefministrecon al O'Donnell mem.[2][3] La registaro de O'Donnell daŭros ĝis oktobro de 1857, kiam li estos anstataŭata de Narváez.
Prezidenteco de 1858 al 1863
Li revenis al povo en julio de 1858. Dum tiu registaro li deklaris militon kontraŭ Maroko la 22-a de oktobro de 1859, kaj O'Donnell ekestris la truparon, kaj okupis Tetuanon (februare de 1860). La traktato de Ŭad-Ras finigis la militon kaj agnoskis la hispanajn posedojn en norda Afriko kaj ampleksigis la teritorion de Sebto. La vvenko havigis al li la titolon de duko de Tetuano.
En 1862, post aprobo de la reĝino Isabel la 2-a, li sendis al Sudameriko ekspedicion de scienca studaro helpita de kvar militŝipoj sub ordonoj de ĉefoficiro Luis Hernández-Pinzón Álvarez (posteulo de la familio de la fratoj Pinzón kiuj navigis kun Kolumbo). Tiu helpo celis apogi serion de reklamoj prezentitaj de hispanoj en Ameriko. Tio derivis al Militio Hispan-Sudamerika (1864–1883– finita ĉiakaze en 1871–).
Li registis ĝis marto de 1863, kiam pro premo fare de la Modera Partio prezentis demision, kaj estis anstataŭata de Manuel Pando Fernández de Pinedo, markizo de Miraflores.
Lasta registeco de 1865-1866 kaj morto en 1867
El tiu registepoko menciindas la rapida etendo de fervojoj en Hispanio, kaj la milito kontraŭ Maroko, kiu redonis al hispanoj patriotismon. En 1865, studenta protestoj (pro elpostenigo de Emilio Castelar) kaj la sangoverŝa subpremado fare de la registaro, enpovigis denove O'Donnell al la ĉefministrecon kaj al la militministerio. Post la insurekcio de serĝentoj de San Gil, la 22-a de junio de 1866, kaj malamike kontraŭ la reĝino Isabel, O'Donnell rezignis kaj eliris al Biarritz, kie li mortiĝis la 5-a de novembro de 1867.
Kuriozaĵo
Post la Milito de Afriko (Maroko) la venkinta armeo kampadejis norde de Madrido, atendante preparojn por triumfa enirado en la ĉefurbo, kiu poste neniam okazis. Ĉirkaŭ tiu kampadejo — kiu el provizora iĝis longdaŭra — instaliĝis komercistoj kaj kreiĝis la kvartalo konata ĝis nune kiel Tetuano de las Victorias (de la venkoj).