Η μονή Αιμυαλών ιδρύθηκε το 1608 από Ιερομόναχο Γρηγόριο Κοντογιάννη και την αδερφή του μοναχή Ευπραξία Παϊσία Κοντογιάννη. Η οικογένεια Κοντογιάννη ζούσε στο χωριό Εμιαλοί Μεσσηνίας και είναι πιθανόν οι ιδρυτές να ονόμασαν τη μονή από τον τόπο καταγωγής του.[3] Μια άλλη εκδοχή για το όνομα της μονής αναφέρει ότι στη μονή πήγαιναν και θεραπεύονταν όσοι δεν είχαν σώας τας φρένας και έτσι «αποκτούσαν πίσω το μυαλό τους». Μια τρίτη εκδοχή αναφέρει ότι κατά τη διάρκεια μιας λειτουργίας, ένα περιστέρι εισήλθε στον ναό της μονής και κάθισε στην Αγία Τράπεζα. Ο παπάς διέκοψε τη λειτουργία για να το διώξει και τότε η μοναχή Παϊσία του είπε «Μυαλά, παπά, μυαλά, παπά!» ώστε να επανέλθει στη λειτουργία καθώς θεώρησε το περιστέρι σύμβολο του αγίου πνεύματος.[4]
Η μονή αρχικά κτίστηκε σε μια κοιλότητα των βράχων, μαζί με τα παλιά κελιά, που σώζονται μέχρι σήμερα. Οι τοιχογραφίες στο καθολικό της μονής χρονολογούνται από το 1608 και θεωρούνται δείγματα της Κρητικής Σχολής[3] και είναι έργα των Δημητρίου και Γεωργίου Μόσχου. Στις αρχές του 18ου αιώνα κτίστηκε μια επέκταση κάθετα στα υπάρχοντα κτίρια της μονής η οποία είναι γνωστή ως «Πύργος». Τόσο τα αρχικά κτίρια της μονής όσο και ο πύργος έχουν υποστεί φθορές από τις καταπτώσεις βράχων.[5]
Κοντά στη μονή βρίσκεται ο λεγόμενος ληνός των Κολοκοτρωναίων. Το 1806, ο Οσμάν Πασάς, Βαλής του Μορέα, ανέλαβε να εξοντώσει την οικογένεια Κολοκοτρώνη, στα πλαίσια εξάλειψης των Κλεφτών. Αν και ο Θεόδωρος Κολοκοτρώνης διέφυγε, ο Γιάννης (Ζορμπάς) και ο ξάδελφός του Γιώργος και τέσσερις άλλους Κολοκοτρώνηδες πήγαν να κρυφτούν στη Ζάτουνα τον Ιανουάριο του 1806 και στη συνέχεια κατέφυγαν στη Μονή Αιμυαλών, όπου και κρύφτηκαν στο ληνό. Η τουρκική φρουρά ειδοποιήθηκε για την παρουσία τους από ένα καλόγερο και πήγαν να τους συλλάβουν. Παρά τις ειδοποιήσεις, οι Κολοκοτρώνηδες επέλεξαν να μη φύγουν και οχυρώθηκαν στον ληνό. Ακολούθησε μάχη μέχρι που οι Τούρκοι αποφάσισαν να βάλουν φωτιά στον ληνό με αποτέλεσμα οι Κολοκοτρώνηδες να εξέλθουν μαχόμενοι μέχρι που οι Τούρκοι τους σκότωσαν όλους.[6]
