Ο Σίμος Βασιλείου γεννήθηκε το 1919 στην Ακανθού.[2][3] Φοίτησε στη Γεωργική Σχολή Λευκωσίας.[2] Ακολούθως σπούδασε οικονομικές επιστήμες στο Πανεπιστήμιο του Λονδίνου και στο Πανεπιστήμιο Χάρβαρντ.[2] Στη συνέχεια επέστρεψε στην Κύπρο και εργάστηκε σε διάφορες θέσεις της κυβερνητικής υπηρεσίας, όπως βοηθός γενικός διευθυντής του Τμήματος Στατιστικής και Ερευνών (1957-1962).[2] Επιπλέον, εργάστηκε στη γραμματεία της υπηρεσίας των Ηνωμένων Εθνών στην Κύπρο (1962-1981) ως Διευθυντής Συμβουλευτικών Υπηρεσιών Προγραμματισμού Ανάπτυξης στο Συμβούλιο Οικονομικών και Κοινωνικών Υποθέσεων.[2][4]
Ήταν νυμφευμένος με την Αύρα Παπαδοπούλου και είχε ένα παιδί.[5] Απεβίωσε στις 17 Μαΐου 2004.[4]