Αν και η Εκκλησία της Πάφου θεμελιώθηκε τότε από τους Αποστόλους, ο πρώτος γνωστός επίσκοπός της είναι ο Κύριλλος ή Κυριακός, ο οποίος συμμετείχε στην Α΄ Οικουμενική Σύνοδο. Την ίδια εποχή, τον 4ο αιώνα, μαρτυρείται η άφιξη του αγίου Ιλαρίωνα στην περιοχή, όπου και μόνασε. Στην Β΄Οικουμενική Σύνοδο, το 381, συμμετείχε ο Πάφου Ιούλιος, ενώ στην Γ΄ Οικουμενική Σύνοδο ο Πάφου Σαπρίκιος.
Τον 7ο αιώνα η περιοχή κατελήφθη από τους Άραβες. Από την ίδια εποχή, διασώζεται λόγος του επισκόπου Πάφου Θεοδώρου που εκφωνήθηκε στην Τριμυθούντα στις 12 Δεκεμβρίου 655, εορτή του Αγίου Σπυρίδωνα[2]. Τον 12ο αιώνα, ο άγιος Νεόφυτος ίδρυσε κοντά στην πόλη της Πάφου Σταυροπηγιακή Μονή που φέρει το όνομά του και είναι σημείο αναφοράς μέχρι και σήμερα. Τη ίδια εποχή αναφέρεται και η ίδρυση της Μονής της Χρυσορροϊάτισσας.
Τον 12ο αιώνα ξεκίνησε και η εποχή της Φραγκοκρατίας στην Κύπρο. Κατά τη διάρκειά της συγχωνεύτηκαν οι επισκοπές Πάφου και Αρσινόης και ο Ορθόδοξος επίσκοπος Πάφου εγκαταστάθηκε στην Αρσινόη, καθώς η Πάφος έγινε έδρα Λατίνου επισκόπου. Το 1570 η Κύπρος πέρασε σε Οθωμανική κυριαρχία και η επισκοπή Πάφου αποκαταστάθηκε, ονομάστηκε Μητρόπολη και κατέλαβε την πρώτη σειρά πρεσβείων μετά την Αρχιεπισκοπή μεταξύ των τεσσάρων εναπομεινασών Μητροπόλεων.
Ο Πανάρετος (1767–1790) υπήρξε ένας από τους σημαντικότερους επισκόπους Πάφου. Ανέπτυξε αξιόλογη κοινωνική δράση και τέσσερα μόλις χρόνια μετά τον θάνατό του, το 1794, αναγνωρίστηκε ως άγιος[2]. Στις 9 Ιουλίου 1821 καρατομήθηκε από τον Κιουτσούκ Μεχμέτ ο Πάφου Χρύσανθος μαζί με πολλούς άλλους. Το 1855 ιδρύθηκε το πρώτο σχολείο στό Κτήμα, και η Μητρόπολη Πάφου ανέλαβε τήν υποχρέωση να πληρώνει εξ ολοκλήρου τον μισθό του δασκάλου. Κατά τη δεκαετία που ακολούθησε, ιδρύθηκαν σχολεία και σε άλλες κοινότητες της Πάφου, με τη βοήθεια της Εκκλησίας.
Κατά τα έτη 1899 – 1910 η Μητρόπολη Πάφου παρέμεινε σε χηρεία λόγω του Αρχιεπισκοπικού ζητήματος. Το 1933, μετά τον θάνατο του Αρχιεπισκόπου Κύπρου Κυρίλλου Γ΄, ο Μητροπολίτης Πάφου Λεόντιος έμεινε ο μόνος επίσκοπος στήν Κύπρο, καθώς οι Κιτίου και Κυρηνείας ήταν εξόριστοι. Έγινε έτσι τοποτηρητής του Αρχιεπισκοπικού θρόνου και το 1947 εξελέγη Αρχιεπίσκοπος για λίγες μόνο εβδομάδες, καθώς μετά απεβίωσε.
Σήμερα, η Ιερά Μητρόπολις Πάφου είναι η πρώτη τη τάξει Μητρόπολη της Εκκλησίας της Κύπρου και περιλαμβάνει τις αρχαίες Επισκοπές Πάφου και Αρσινόης. Προστάτες της Επισκοπής είναι ο Άγιος Πανάρετος, Επίσκοπος Πάφου που πέθανε το 1790 και τιμάται η μνήμη του την 1η Μαΐου, καθώς και ο Άγιος Νεόφυτος ο Έγκλειστος που τιμάται δύο φορές κατ' έτος, στις 24 Ιανουαρίου και 28 Σεπτεμβρίου.
Υπό την επίβλεψη της Μητροπόλεως Πάφου λειτουργούν στη περιφέρειά της κατηχητικά σχολεία όλων των τύπων, κοινωνική πρόνοια, φιλόπτωχος αδελφότητα, φιλικοί κύκλοι κυριών καθώς και σχολή βυζαντινής μουσικής.
Βοηθός του Μητροπολίτη Πάφου, είναι ο Θεοφιλέστατος Χωρεπίσκοπος Αρσινόης, Επίσκοπος Επισκοπής Αρσινόης που ανασυστάθηκε το 1996, με πρόταση του τότε Μητροπολίτου Πάφου και μετέπειτα Αρχιεπισκόπου Κύπρου Χρυσοστόμου Β΄.