Walburga Gmür war die Tochter des St. Galler Kunstmalers, Sängers und Schauspielers Rudolf Gmür (1857–1921). Als Theaterschauspielerin debütierte Walburga an der Seite von Elisabeth Bergner und war u. a. bei Erwin Piscator unter Vertrag. Gastspielreisen führten sie durch Deutschland, den Balkan und die Sowjetunion. Durch die schwierigen politischen Verhältnisse in Deutschland arbeitslos geworden, ging sie in die Schweiz.
Walburga Gmür war seit 1935 die Lebensgefährtin von Max Haufler, den sie 1951 heiratete. Die Ehe hielt bis 1964. Ihre letzte Ruhestätte fand sie auf dem Friedhof Rehalp in Zürich.