Am 2. November 2010 wurde Blumenthal als Nachfolger seines Parteifreundes, des Amtsinhabers Chris Dodd, der nicht wieder zur Wahl antrat, zum Senator im Senat der Vereinigten Staaten gewählt, wobei er sich gegen die RepublikanerinLinda McMahon durchsetzte. Er wurde 2016 und 2022 in seinem Amt bestätigt. Seine Amtszeit endet im Januar 2029.
Im Juli 2013 nach den NSA-Enthüllungen durch Edward Snowden sagte Blumenthal: „Die Offenbarungen über die Größe, das Ausmaß und die Breite diese Überwachungsmaßnahmen, die Metadaten und tiefgreifenden Handlungen, die Überwachung von Social Media Websites, waren für mich tatsächlich Offenbarungen.“[3]
Blumenthal lebt mit seiner Familie in Stamford, Connecticut.