1974 gründete Hillier zusammen mit dem Tenor Paul Elliott und dem Countertenor David James das Hilliard Ensemble. Hillier blieb bis zur Gründung des Theatre of Voices im Jahr 1990 der Leiter des Ensembles. Neben Alter Musik hatte dieser Klangkörper zunehmend ein zeitgenössisches Repertoire. Mit dem 1992 erschienenen Album A Land of Pure Delight nahm Hillier zusammen mit dem Chicagoer Kammerchor His Majestie's Clerkes frühe amerikanische Komponisten wie William Billings auf.
Seit 2003 wurde Hillier zum Chefdirigenten des Vokalensembles Ars Nova in Kopenhagen. 2008 wurde er zum künstlerischen Leiter und Chefdirigenten des Chamber Choir Ireland berufen.
