Am 8. Mai 1991 wurde er zum Bischof von Ponta Grossa ernannt und am 22. Juli desselben Jahres in das Amt eingeführt. Am 7. Mai 1997 wurde er zum Erzbischof von Maringá ernannt und am 11. Juli desselben Jahres in das Amt eingeführt. Am 20. Februar 2002 wurde er zum Erzbischof von Florianópolis ernannt.
Papst Benedikt XVI. ernannte ihn am 12. Januar 2011 zum Erzbischof von São Salvador da Bahia und er wurde am 25. März desselben Jahres in das Amt eingeführt. Am 11. März 2020 nahm Papst Franziskus das von Murilo Sebastião Ramos Krieger aus Altersgründen vorgebrachte Rücktrittsgesuch an.[1]