Jebb arbeitete dann wieder im Foreign and Commonwealth Office und als Botschafter des Vereinigten Königreichs beim Brüsseler Pakt. Von 1950 bis 1954 war er britischer UN-Botschafter. Danach übte er von 1954 bis 1960 das Amt des Botschafters in Frankreich aus.
Jebb war seit 1929 mit Cynthia Noble verheiratet, einer Ur-Urenkelin von Isambard Kingdom Brunel. Das Ehepaar hatte einen Sohn Miles, der seinem Vater als Baron nachfolgte, und zwei Töchter: Vanessa war mit dem Historiker Hugh Thomas, Baron Thomas of Swynnerton verheiratet. Seine jüngere Tochter Stella ist mit dem französischen Biologen und Unternehmer Joël de Rosnay verheiratet. Jebb starb 1996.
