Am 18. Mai 1528 wählte ihn das Ordenskapitel der Serviten zum Prokurator (Finanzverwalter). Im Jahr 1534 sandte ihn PapstClemens VII. (1523–1534) nach London um zwischen dem Heiligen Stuhl und König Heinrich VIII. von England zu vermitteln. Während dieser Mission entstand die Freundschaft mit Kardinal Alessandro Farnese, dem späteren Papst Paul III. (1534–1549). Am 22. Januar 1535 wurde er zum Generalvikar seines Ordens berufen. Das Ordenskapitel wählte ihn auf der Versammlung in Budrio am 27. April 1535 zum Generalsuperior der Serviten. Er hatte darum gebeten, nicht zum Ordensoberen gewählt zu werden, und legte bereits 1542 auf dem von ihm einberufenen Ordenskapitel dieses Amt nieder. Am 23. Oktober 1536 ernannte Paul III. Laurerio zum Apostolischen Nuntius in Schottland, er war aber niemals in Schottland, sondern regelte von Paris aus die Aufgaben. In den Jahren 1537 bis 1538 unterstützte er, allerdings nicht sehr erfolgreich, in Frankreich den Ausbau der Servitenklöster.
Bischof und Kardinal
Am 19. Dezember 1539 wurde er von Papst Paul III. zum Kardinal erhoben und erhielt am 22. Dezember 1539 den Roten Hut. Seit dem 28. Januar 1540 war er Kardinalpriester von San Marcello, der Klosterkirche der Serviten in Rom. Am 13. Februar 1540 wurde er zum Erzbischof von Urbino ernannt. Während seiner Bischofszeit trat er vermehrt für eine qualitative Besetzung von kirchlichen Ämtern ein und förderte geeignete Personen. Als Bischof von Urbino begleitete er den Papst auf mehreren Versammlungen, er wurde sein persönlicher Berater und wurde in wichtige Kommissionen berufen.
