Walcott begann früh mit dem Sammeln von Mineralien, Fossilien und Vogeleiern. Er verließ die Schule mit 18 Jahren ohne Abschluss und machte seine Leidenschaft für Fossilien zum Beruf, indem er mit ihnen handelte. Er lernte Louis Agassiz von der Harvard University kennen und wandte sich durch dessen Einfluss der Paläontologie zu. Zunächst war er Assistent des Geologen des Staates New York, James Hall, und ab 1879 beim United States Geological Survey tätig. Walcott war von 1894 bis 1907 Direktor dieser Bundesbehörde und anschließend Nachfolger von Samuel Pierpont Langley als Leiter (engl. Secretary) der Smithsonian Institution, was er bis zu seinem Tod blieb. Nachdem er 1902 Andrew Carnegie getroffen hatte, war er einer der Gründer der Carnegie Institution in Washington.
Walcott mit Sohn und Tochter bei der Fossiliensuche im Burgess Shale
1872 heiratete er Lura Ann Rust, die Tochter eines Bauern, auf dessen Land er eine bedeutende Trilobiten-Fundstätte entdeckte (Walcott-Rust-Steinbruch bei Russia in New York, Kalkstein des oberen Ordovizium). Sie starb 1876. Im Jahr 1888 heiratete er Helena Breese Stevens, mit der er vier Kinder hatte. Sie starb bei einem Eisenbahnunglück 1911. 1914 heiratete er Mary Morris Vaux, die auch als Malerin hervortrat und ihn auf seinen Reisen begleitete. Walcott liegt auf dem Rock Creek Cemetery in Washington D.C. begraben.
Einem breiteren Publikum bekannt wurde Walcott durch Stephen Jay Gould (Wonderful Life 1989).
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