Harbuttovo dílo je hluboce zakořeněné v moderní fotografické dokumentární tradici. Za prvních dvacet let kariéry přispíval do hlavních časopisů ve Spojených státech, Evropě a Japonsku. Orientoval se převážně na vnitřní politické, sociální a ekonomické události. V roce 1959 byl na základě tří fotografií zveřejněných v Modern Photography byl pozván členy „ komunistického undergroundu“, aby dokumentoval kubánské revoluce, o které vydal později knihu Cuba Libre, 1959.
Harbutt vstoupil do agentury Magnum Photos a byl dvakrát zvolen předsedou organizace, poprvé v roce 1979. Skupinu opustil v roce 1981, poukazujíce na její zvyšující se komerční ambice a ve vlastní touze věnovat se své práci. Harbutt začal vést fotografické workshopy, vystavoval samostatně i ve skupině po celém světě, přidal se k fakultě na Parsonově škole designu na The New School jako profesor na plný úvazek. Zároveň přitom hostoval jako umělec na Massachusettském technologickém institutu, Art Institute of Chicago a Rhode Island School of Design. Harbutt byl zakládajícím členem Archive Pictures a je členem organizace American Society of Magazine Photographers.