Va dedicar més de cinquanta anys a l'estudi del segle xvi, fruit dels quals són la seva obra magna Carlos V, el césar y el hombre (VI Premi Don Juan de Borbón al llibre de l'any en 2000), el monumental Corpus documental de Carlos V (Salamanca, 1973-1981) o Cervantes visto por un historiador, Premi Quijote del Año de la Sociedad Cervantina de Esquivias
Va escriure dues novel·les històriques El príncipe rebelde i Dies irae, que han rebut l'aplaudiment unànime de la crítica i dels lectors.
Premi d'Assaig i Humanitats "José Ortega y Gasset" 2006, dins dels guardons Villa de Madrid.
Obres (selecció)
Tres embajadores de Felipe II en Inglaterra, CSIC, Madrid, 1951
Corpus Documental de Carlos V (cinco volúmenes, 1973-1981). Universidad de Salamanca. Ediciones Universidad Salamanca, ISBN 84-600-6720-3
Carlos V: (un hombre para Europa), Madrid : Cultura hispánica, 1976. ISBN 84-7232-122-3
La Sociedad Española del Siglo de Oro (1984) - 1ª. ed.: Madrid : Editoria Nacional, 1984 - Premio nacional "Historia de España" 1985 - 2ª ed. rev. y aum. en 2 v.: Madrid : Gredos, 1989.
En Historia de España Menéndez Pidal los volúmenes:
XIX: La España del siglo XVI (1989);
XX: La España del Emperador Carlos V (1993), (6ª ed.).
Fray Luis de León: la poda floreciente (1591-1991). Espasa Calpe, 1991. ISBN 84-239-2249-9
Juana la Loca, la cautiva de Tordesillas (1994).
Felipe II y su tiempo (1998) - Madrid : Espasa Calpe, 1998 - La tercera parte de la edición original fue reeditada posteriormente en edición de bolsillo con el título: Felipe II ([Barcelona] : Booket ; [Madrid] : [Espasa Calpe], 2005).
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